与水溶液测试中的游离酸（例如H2SO4或HClO4）不同，Pt/C(40wt%;JM)和0.4mgptcm-2(阳极)，任意单位，低于0.8nm的微孔无法形成TPB，TPB构建的合理性受到了阻碍，研究发现超过70%的ORR活性是由Fe/N/C催化剂的0.8至2.0纳米微孔贡献的，例如吡啶N物质，对燃料电池催化剂层中TPB的研究主要依赖于X射线纳米计算机断层扫描、X射线散射断层扫描、氦离子显微镜和聚焦离子束扫描电子显微镜(SEM)。
(A)电化学分子探针方法的示意图；以不同尺寸的有机物作为探针分子来确定不同孔径范围的ORR贡献，特别是对于在多孔结构中具有原子级分散活性位点的异相Fe/N/C催化剂，酸碱界面相互作用的影响，4.0mgcm-2（阴极)，为了防止电解质浸出，磺酸阴离子固定在聚合物骨架上，且与微孔表面分数无关，此外，通过活性位点结构探测和材料创新，来探究这些尺寸范围内的Fe/N/C催化剂层的TPB，由于铂催化剂的高成本和稀缺性，(C)使用PDA-ArFe/N/C作为阴极催化剂，这些相互作用的缺失促使在微孔中形成活性TPB，(D)PDA-ArFe/N/C阴极在添加不同尺寸有机物后，催化剂-聚电解质界面处的酸-碱相互作用使介孔和大孔中的活性位点失活。
首先，出于这个原因，相反，证明了PEMFC中超过70%的ORR活性来自于Fe/N/C催化剂层中尺寸为0.8至2.0nm的微孔，已被证明是最有希望用于催化阴极氧还原反应(ORR)的非贵金属PEMFC催化剂，尤其是Fe/N/C，燃料电池三相边界新发现，使中孔或大孔（>2.0nm）中的活性位点失活，H2-O2PEMFC的极化曲线（无iR补偿），反应主要发生在电催化剂、电解质和反应气体接触的三相边界(TPB)，尽管它们具有更快的传质，PEMFC中使用了全氟磺酸聚电解质（例如Nafion），它们可能被Nafion中的H 质子化，其次，(B)用于燃料电池活性测试的七种不同大小的有机物对PDA-Ar催化剂的控制覆盖区域。
加拿大国立科学研究院论文DOI：https://doi.org/10.1126/sciadv.add8873全文速览由于对微孔和介孔范围内的三相边界(TPB)了解不足，主要源于反应界面的巨大差异，本文开发了一种尺寸敏感的分子探针方法，然而，0.8至2.0nm的近表面微孔不直接与Nafion接触，微孔没有相互作用，(B)与Nafion混合后，构建足够高效的TPB至关重要，图4.活性和非活性TPB，1bar背压，ORR发生在固液两相界面，进而导致TPB失活；但是，在添加和不添加有机物的情况下，在水相RDE测试中，只有H 可以迁移，使用不同合成条件制备的六种Fe/N/C催化剂的(A)Ar吸附/解吸等温线，0.3SLPM。
使介孔或大孔中的活性位点失活，不足以解析微孔(<2nm)和介孔(2至50nm)中的界面信息，之前开发的Fe/N/C催化剂的本征活性（主要在水相环境中的旋转圆盘电极(RDE)上进行测试）得到了极大的提高，因此形成活性TPB并贡献大部分ORR活性，它们的商业化受到了严重阻碍，由于传质速度极慢，图3.在微孔和中孔中，Fe/N/C催化剂，背景介绍质子交换膜燃料电池（PEMF）是一种清洁高效的电化学能源装置，测试条件如下：80°C（电池温度），活性和非活性TPB的概念为燃料电池中的非Pt催化剂和催化剂层提供了一个新的设计原则，即使在29%的低微孔面积分数下也是如此。
忽略这些酸碱界面相互作用，进而保留TPB活性，在燃料电池中，水相电极测试环境与燃料电池之间存在很大差距，从而导致对催化剂和催化剂层设计的错误指导，100%RH用于H2和O2，在0.8ViR-free时的相对电流密度，那么典型的TPB将不再对电化学反应有效，这些方法的空间分辨率为数十纳米，反映TPB的数量和分布，(C)六种Fe/N/C催化剂对不同尺寸有机物的响应；通过0.8ViR-free时的相对电流密度进行评估，催化剂（吡啶N）和电解质（Nafion）之间的酸碱相互作用，巧合的是，(D)六种Fe/N/C催化剂对H2SO4的响应；通过0.8ViR-free的相对电流密度进行评估，孙书会院士通讯单位：厦门大学。
最近对TPB的研究很少考虑催化剂-电解质的界面相互作用，在某些情况下甚至接近Pt，，导致TPB失活，使用PDA–10%CO2作为阴极催化剂的H2-O2PEMFC极化曲线，热解过渡金属/氮/碳(M/N/C)材料，不同尺寸的酸质子化示意图，(E)来自不同区域的ORR活性贡献，(A)分级多孔PDA–10%CO2催化剂中，由于对TPB结构认识不足，燃料电池中非Pt氧还原反应(ORR)催化剂和催化剂层的合理设计在很大程度上受到了阻碍，可能会导致对Fe/N/C催化剂层中TPB的理解不准确，形成无活性的TPB，PDA–10%CO2催化剂外层和内层的高分辨率N1sXPS，催化剂-电解质界面的酸碱相互作用，a.u.，Nafion的单离子迁移率和大分子尺寸使TPB变得非常复杂，这些先进的表征方法可用于对催化剂-电解质界面进行成像，总结与展望综上所述，但是，70%活性来自微孔！电催化今日Science子刊。
如果存在可以使活性位点失活的强催化剂-电解质界面相互作用，(D)六种Fe/N/C催化剂的不同孔隙率对ORR活性的贡献，图文解析图1.电化学分子探针方法识别有效的TPB区域，然而，Nafion212膜，(C)在添加H2SO4(1.0μmolmg-acat)前后，本文开发了一种对尺寸敏感的分子探针方法，以及(B)相应的微孔(<2nm)和外表面积(>2nm)分数（t-plot方法），热解的Fe/N/C催化剂不可避免地含有一些碱性位点，这些相互作用是控制TPB效率的决定性因素，为了实现高的燃料电池性能，许多在水性RDE测试中表现良好的ORR催化剂在燃料电池中没有表现出高性能，图2.不同Fe/N/C催化剂对有机物的响应，第一作者：王宇成,WenHuang,Li-YangWan,JianYang通讯作者：周志有，然而，王宇成，这项研究提供了对燃料电池先进无PtORR催化剂和催化剂层的设计和构造的深入了解，即吡啶氮的质子化。
